Βραχύσωμος, «σφιχτός» και με χαρακτηριστικά προσώπου μάλλον κοινά, ο Σαρλ Αζναβούρ δεν διέθετε εκ πρώτης όψεως αυτό που λέμε «πάστα κινηματογραφικού σταρ». Κατάφερε ωστόσο να αξιοποιήσει την ιδιαίτερη περσόνα του στον κινηματογράφο, ακριβώς επειδή ήταν… ιδιαίτερη! Ο Αζναβούρ είχε κάνει κάποιες σύντομες κινηματογραφικές εμφανίσεις στη δεκαετία του 1930, όταν ήταν ακόμη παιδί («La guerre des gosses», «Les disparus de St. Agil»), αν και οι ρόλοι του εκεί τότε ήταν εντελώς ασήμαντοι.
Ως επαγγελματίας ο Σαρλ Αζναβούρ εισχωρεί στον κινηματογράφο στα μέσα της δεκαετίας του 1950, υποδυόμενος μάλιστα τον εαυτό του στην ταινία «Une gosse «sensass»», μια μουσικοχορευτική κωμωδία του 1957 με πρωταγωνιστές τον Ζαν Μπρετονιέρ και τη Ζενεβιέβ Κερβάν. Την ίδια χρονιά κράτησε τον πρωταγωνιστικό ρόλο στο «Paris Μusic Ηall» και σύντομα φάνηκε ότι είχε τη δυνατότητα να εξελιχθεί σε ηθοποιό κύρους – μετρά περισσότερες από 70 εμφανίσεις στην τηλεόραση και στον κινηματογράφο, ενώ η τελευταία ταινία του «Une Revanche à Prendre» είναι εφετινή παραγωγή.
Στα τέλη της δεκαετίας του 1950, οι σκηνοθέτες Αντρέ Καγιάτ και Φρανσουά Τριφό επέλεξαν τον Σαρλ Αζναβούρ ως πρωταγωνιστή σε δύο ταινίες που διανεμήθηκαν το 1960 και έγραψαν ιστορία στον γαλλικό κινηματογράφο. Στο «Πέρασμα του Ρήνου», μια σπουδαία ταινία-μελέτη των συνεπειών του Πολέμου, ο Αζναβούρ υποδύεται έναν βετεράνο του Β’ Παγκοσμίου που πιάνει δουλειά ως εργάτης σε γερμανική φάρμα. Από την πλευρά του ο Τριφό έδωσε στον Αζναβούρ τον βασικό ρόλο στο «Πυροβολήστε τον πιανίστα», τη δεύτερη ταινία του μετά τα «400 κτυπήματα». Εκεί, ο Αζναβούρ πετυχαίνει μακράν την πιο αξιομνημόνευτη ερμηνεία της κινηματογραφικής καριέρας του: αυτή του ντροπαλού, μελαγχολικού πιανίστα με το μυστηριώδες παρελθόν, ο οποίος θα θέσει σε κίνδυνο τη ζωή του βοηθώντας έναν απελπισμένο απατεώνα να ξεφύγει από τους διώκτες του.
Η καριέρα του γάλλου ερμηνευτή στον κινηματογράφο δεν είχε ποτέ το εκτόπισμα της μουσικής σταδιοδρομίας του. Παρότι το Χόλιγουντ ενδιαφέρθηκε γι’ αυτόν, ταινίες του όπως το «Candy» του 1968 (δίπλα στον Μάρλον Μπράντο) ή οι «Επικίνδυνοι τυχοδιώκτες» του 1970 (μια μεγάλη παραγωγή βασισμένη σε μυθιστόρημα του Χάρολντ Ρόμπινς) δεν σημείωσαν επιτυχία.
Στη δεκαετία του ’70 ο Αζναβούρ περιορίστηκε στην Ευρώπη και μεγαλώνοντας κρατούσε ως επί το πλείστον β’ ρόλους σε ταινίες όπως οι «Δέκα μικροί Ινδιάνοι» του 1974 (από το μυθιστόρημα της Αγκαθα Κρίστι) ή οι «Καβαλάρηδες των ουρανών» (1976), όπου μάλιστα υποδύεται έναν έλληνα αστυνομικό ονόματι Νικολίδη. Ηταν εξαιρετικός δίπλα στον Μισέλ Σερό στα «Φαντάσματα του καπελά» (1982) του Κλοντ Σαμπρόλ, καθώς επίσης και, πολλά χρόνια αργότερα, στο «Αραράτ» (2002) του Ατόμ Εγκογιάν, μια ταινία για τη γενοκτονία των Αρμενίων.
Σε αρκετές ταινίες όπου ο Σαρλ Αζναβούρ δούλεψε ως ηθοποιός, οι μουσικές ρίζες του παρέμεναν σταθερές. Εγραψε τη μουσική σε περισσότερες από δέκα, ενώ στο «Gosse de Paris» (1961) εμφανίζεται ως συνσεναριογράφος, μαζί με τον σκηνοθέτη Μαρσέλ Μαρτέν.